碳基非金属纳米材料在许多电催化反应中具有良好的催化活性,有望成为贵金属催化剂的替代品。杂原子掺杂通过诱导碳平面的电荷离域以形成高活性的催化位点,是提高碳基催化剂的有效策略。然而,碳的sp2共轭结构同时被破坏,导致电子传导性降低,不利于电催化过程。
近日,《国家科学评论》杂志在线发表了华南理工大学李映伟教授和陈立宇教授的研究成果。该研究团队构筑了具有不同杂原子掺杂水平的碳基“二面神”结构,突破了碳催化剂固有活性和电子电导率之间的矛盾,大幅提升碳基电催化剂在肼氧化反应中的催化性能。
该研究团队提出了一种“分子剪切再缝合”的方法来构建“二面神”型MOF异质结构。以ZIF-8晶体为模板,使用硼酸进行部分刻蚀,使B-MOF在蚀刻的ZIF-8上成核和生长,从而形成具有独特“二面神”结构的ZIF-8/B-MOF杂化物。以MOF二面神异质结构为前体,构建了新型“二面神”碳结构,其一端是具有高导电性的氮掺杂碳块(NC),一端是具有高催化活性的氮、硼共掺杂碳纳米片(BNC)。NC与BNC的结合不仅可以保证杂化物的高电子电导率,还可以进一步诱导界面处BNC活性位点的电荷离域,以增强催化活性。在电催化肼氧化反应(HzOR)中,NC/BNC的活性显著优于NC、BNC单体及其物理混合物。
Journal
National Science Review