铜基CO2还原催化剂的活性、选择性和耐久性调控

为了实现“碳中和”目标，亟需开发高效的CO₂转换技术。CO₂电化学还原能够利用可再生能源产生的电能，以及低成本水作为质子源，将CO₂转化为高附加值的燃料或化学品。如果能够实现大规模应用，不仅能够减少温室气体排放，还能发展出一条不依赖化石资源的化工途径。目前，CO₂电化学还原面临的挑战主要有两方面：CO₂水中溶解度很低，使得全浸没电极的电流密度通常低于几十mA/cm²，远不能满足实用化要求的数百mA/cm²以上。故需要发展基于气体扩散电极（GDE）的CO₂电解器技术，提高CO₂传质效率，实现低槽压、工业级电流密度的CO₂转化；CO₂是一种非极性的线性分子，具有很强的键能，难以活化和转化。同时CO₂还原产物种类多样，并常伴随着严重的析氢反应（HER）。因此，发展高活性和选择性的电催化剂至关重要。铜（Cu）是唯一能同时产生一氧化碳（CO）、甲酸/甲酸盐（HCOOH/HCOO⁻）和深度还原产物如甲烷（CH₄）、乙烯（C₂H₄）和乙醇（C₂H₅OH）的金属催化剂。然而，其催化活性、选择性和耐久性仍远不能满足实际应用需求。

武汉大学庄林/王功伟课题组综述了近年来Cu基CO₂还原催化剂的研究进展，重点介绍了提高催化剂活性、选择性和耐久性的策略。这些有效策略可分为两类：一是调控Cu表面的原子或电子结构，从而影响反应物或中间物种的吸附强度及构型，实现对反应路径的控制。具体方法包括调控Cu催化剂的粒度、组成、形貌和结构；二是调控Cu表面局域物理/化学环境，例如，高比表面多孔Cu催化剂在CO₂还原过程中会形成局部高pH环境，从而影响C-C偶联和质子耦合电子转移过程。或者在Cu表面修饰功能性的分子或聚合物，实现对CO₂还原的控制。此综述首先根据CO₂还原产物进行分类，总结上述策略在促进CO₂还原成特定产物中的应用。同时简要讨论了Cu基催化剂失活原因及相应的解决策略。最后对该领域目前面临的挑战和未来机遇进行了概述。论文共同第一作者为武汉大学硕士研究生刘畅和龚隽，通讯作者为庄林教授和王功伟副研究员。

---

---