image: 单层AlN在功率密度为1.0×1012 W/cm2、波长为1600 nm、5个光周期的激光作用下产生的谐波辐射谱。 view more
Credit: ©《中国科学》杂志社
作为交叉研究领域的前沿课题之一，固体高次谐波不仅为高效率、宽能谱、短脉冲的光源提供了新思路，还可用来更好地研究凝聚态物质的电子结构和非线性光学性质。最近一项研究通过对单层氮化铝的应变调控，揭示了依赖晶体取向的新奇谐波频谱分布。相关论文题为：“Strain effect on the orientation-dependent harmonic spectrum of monolayer aluminum nitride”，发表于《中国科学: 物理学力学天文学》英文版（SCIENCE CHINA Physics, Mechanics & Astronomy） 2020年第5期，由南京理工大学陆瑞锋教授、花伟杰教授和余超博士担任通讯作者撰写。
研究者采用多能带半导体布洛赫方程的理论模型，通过对比单层氮化铝材料无应变和施加双轴应变的各项异性高次谐波谱，发现不同电子跃迁量子路径的相干增强导致了应变靶材在超快强激光作用下辐射出截然不同的奇偶次谐波，为探究强激光场中半导体的电子结构和动力学特性提供了参考。
2011年斯坦福大学科研人员用ZnO晶体作为介质获得非微扰的高次谐波 [1]，此后，固体谐波研究引起了相关领域全球知名课题组的广泛兴趣。得益于晶体材料具有的高原子密度，在相同驱动激光条件下，实验上发现SiO2晶体的高次谐波信号强度相比气相介质大幅提高 [2]。同时，固体高次谐波信号还可以用于重构晶体能带结构[3]、贝里曲率[4]等。2015年有实验测量了GaSe晶体的高次谐波并提出量子路径相干机理 [5]。近年来，南京理工大学的陆瑞锋教授及其团队成员 (http://www.ammpg.net) 开展相关研究工作，并在固体高次谐波理论研究中取得了较大进展：阐明了源于晶体空间对称性的奇、偶次固体谐波产生机制 [6]，证明了跃迁偶极矩、带间极化和贝利曲率等机理相互自洽，均为内禀对称性的反映 [7]。
目前，研究人员尝试通过光场调控 [8]或材料调控 [9]等手段获得高质量的高次谐波信号。应变调控作为凝聚态物理研究中常用手段之一，在之前的固体谐波研究中还未被认真讨论。该项研究着眼于材料调控，单层AlN晶体在应变条件下带隙变窄，主要来源于 (V1, C1)这一对能带的第一个谐波平台（如图1截止位置为第11级次）效率明显增强，其中奇次谐波仍占主导。对于第二个谐波平台（如图1截止位置为第29级次），未加应变时Γ–M和Γ–K方向皆为奇次谐波主导，而施加应变后沿着Γ–M方向的偶次谐波明显占主导。通过对能带间跃迁偶极矩的细致分析，证实了第二平台的偶次谐波来源于应变条件下价带电子直接跃迁 (V1–C1) 和非直接跃迁(V1–V2–C1)两种量子路径的相干增强。应变改变电子能带结构，从而调控谐波辐射的方案，对固体高次谐波研究具有十分重要的科学意义和参考价值。
该项研究得到了国家自然科学基金项目（No. 11974185）和江苏省杰出青年科学基金项目（No. BK20170032）的资助。
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WANG Ziwen, JIANG Shicheng, YUAN Guanglu, WU Tong, LI Cheng, QIAN Chen, JIN Cheng, YU Chao, HUA Weijie & LU Ruifeng, Strain effect on the orientation-dependent harmonic spectrum of monolayer aluminum nitride, SCIENCE CHINA Physics, Mechanics & Astronomy, 2020, 5: 257311
https://doi.org/10.1007/s11433-019-1467-2
参考文献：
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[9] H. Z. Liu, C. Guo, G. Vampa, J. Y. L. Zhang, T. Sarmiento, M. Xiao, P. H. Bucksbaum, J. Vučković, S. H. Fan, and D. A. Reis, Enhanced high-harmonic generation from an all-dielectric metasurface, Nat. Phys. 14, 1006 (2018).
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