image: 极化子表征光谱实验和小极化子效应的示意图 view more
Credit: ©《中国科学》杂志社
钙钛矿材料因其卓越的光电性能，尤其是在光伏和光电子器件领域，受到了广泛关注。然而，钙钛矿材料的软性极性结构及强烈的电子-声子耦合作用使得其光电特性难以预测。尽管三维钙钛矿中的载流子行为已有充分研究，但二维钙钛矿材料中的载流子特性仍然不完全明确。
本研究结合先进的瞬态光谱分析和理论计算，首次揭示了Dion-Jacobson相二维钙钛矿（如(4AMP)PbI4）中的小极化子效应。研究团队通过分析材料中的形变势与动态晶格筛选效应，发现载流子与晶格自由度之间存在强耦合，从而导致小极化子的形成，并且发现其形变势高达123 eV，是传统二维或三维钙钛矿材料的30倍。
利用光学Kerr效应光谱技术，研究人员观察到该材料在室温下表现出超过600皮秒的极化响应时间，这一现象归因于晶格畸变和小极化子的形成。通过温度依赖的相干声子动力学，自旋极化动力学和X射线衍射技术，进一步验证了小极化子的存在。研究表明，小极化子在改变激子库仑交换相互作用方面起到了关键作用，并在提高自旋寿命方面表现出显著的增强效应，提升幅度可达十倍。
这一发现不仅深化了对二维钙钛矿材料中载流子行为的理解，也为设计下一代高性能光电器件提供了理论基础。通过调节形变势，可以在微观层面优化载流子与晶格的相互作用，从而提升器件的自旋动力学和光电转换效率。这一突破为未来基于钙钛矿的自旋电子学器件开发奠定了基础，尤其在热载流子太阳能电池、光电探测器等高效能器件的应用中具有巨大潜力。
这项研究为钙钛矿材料中小极化子的形成机制提供了新的视角，并展示了它们在提高自旋寿命和光电性能方面的重要作用。随着对这些效应的深入研究，未来有望开发出具有更高自旋寿命和光电效率的钙钛矿基材料，为高性能光电器件的商业化应用提供坚实的基础。