image: 通过将计算得到的红外光谱作为输入，由多个模块和一个全连接层组成的机器学习模型能够准确预测目标结构和能量信息，追踪关键反应过程。 view more
Credit: Art by Li Yang and Sheng Ye.
近日，《国家科学评论》在线发表了安徽大学杨丽副教授、叶盛教授，TU Dresden的Thomas Heine教授和中国科学技术大学的江俊教授的研究成果，该研究团队提出了一种机器学习策略，基于红外光谱描述符监测反应过程中表面结构的化学演变和动态行为。
以C–C耦合过程为例，作者采用卷积神经网络来提取光谱特征，预测催化表面活性中心的原子结构演变和能量波动，从而阐明催化体系中反应条件下化学结构和形态的变化过程。将这一模型进一步迁移学习应用于多种金属表面上的CO–CO二聚反应中，可以获得反应过程中关键中间体的构型和能垒信息，从而实现了对反应路径的有效追踪。所预测的CO–CO二聚合能垒变化与文献一致，进一步表明了该机器学习模型的可靠性。该方案融合了红外光谱、量化计算和机器学习的多重优势，为追踪复杂化学反应过程的结构演变提供了一种简单有效的途径。
光谱特征在计算和实验中的同时可获得性，桥接了理论预测与实验表征。考虑到实验光谱的相对稀缺，作者先利用较低成本的理论数据构建了基本的机器学习框架并通过迁移学习，展示了在多种金属表面上的良好迁移能力。该研究采用智能光谱学方法探索催化体系的动态演化，为深入认知和理解化学反应过程开辟了新的思路。
研究详情请见原文：
Monitoring C–C coupling in catalytic reactions via machine-learned infrared spectroscopy https://doi.org/10.1093/nsr/nwae389
Journal
National Science Review