ガラス形成液体の遅いダイナミクスの微視的機構の解明

東京大学 先端科学技術研究センター 田中 肇 シニアプログラムアドバイザー（特任研究員）/東京大学名誉教授（研究開始当時：生産技術研究所 教授）と同大学大学院工学系研究科物理工学専攻 石野 誠一郎 博士課程学生（研究当時）、松山湖材料研究所フ― ユアンチャオ 教授（研究開始当時：生産技術研究所 学振外国人特別研究員）の研究グループは、ガラス形成液体のモデルを用いた数値的研究を通じて、基本的な粒子再配置モードである「T1プロセス」が液体の構造秩序と動的挙動にどのように関係しているかについて、粒子個々の運動に着目して微視的レベルで解明しました。

液体が結晶化する温度よりも低い状態で液体として存在する「過冷却液体」は、温度の低下に伴いガラス転移点Tgに近づくことで、分子や原子の動きが著しく遅くなることが知られていますが、その背後にある物理的な機構は長らく未解明のままでした。今回の研究で、研究グループはガラス化する2次元のモデル液体を対象に、T1プロセスに着目した数値シミュレーションを実施しました。その結果、T1プロセスが液体内に形成される秩序構造を維持するかどうかが、液体の動きがどれほど急激に遅くなるか（フラジリティ）を決定する重要な要素であることを明らかにしました。シリカのような非フラジャイル（ストロング）な液体はアレニウス則に従い、比較的緩やかに動きが遅くなる一方、フラジャイルな液体は温度が下がるにつれて急激に動きが遅くなります（「超アレニウス的」と呼ばれます）。本研究によれば、T1プロセスが局所的な構造の秩序を乱す場合、動きに協調性は現れず、ダイナミクスはアレニウス的な温度依存性を示します。一方で、T1プロセスが秩序を保ちながら起こる場合、それは無秩序な領域から高い秩序を持つ領域へと連鎖的に進行し、その協調的な動きが実効的な活性化エネルギーの増大を招き、結果として超アレニウス的な振る舞いを引き起こすことが分かりました。この発見は、液体の秩序の成長、動きの協調性、および超アレニウス的な動きの間に、長い間求められていた粒子レベルでの微視的なつながりを示すもので、過冷却液体の構造と動きの関係に新たな視点を提供しています。ガラス形成物質のダイナミクス制御に新しい視点を提供し、より効率的な材料設計やガラスの製造プロセスの改善に貢献することが期待されます。