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调控电化学-非电化学过程,伯醇电催化C–C偶联

Peer-Reviewed Publication

Science China Press

醇氧化偶联耦合产氨反应示意图

image: 通过盐析效应和催化剂设计构筑中间体富集微环境、硝酸根还原抑制目标产物加氢,实现高选择性苯甲醇/乙醇共氧化合成肉桂醛 view more 

Credit: ©《中国科学》杂志社

近日,《国家科学评论》在线发表了湖南大学王双印课题组研究成果,该研究团队对苯甲醇/乙醇电催化共氧化偶联合成肉桂醛进行研究,揭示了催化界面微环境与偶联反应效率的关系。

研究人员通过电化学表征和理论模拟剖析了偶联反应选择性的影响因素,发现醇电氧化(电化学步骤)与醛中间体自发缩合(非电化学步骤)反应速率不匹配、目标产物在阴极加氢是偶联选择性低的主要原因。为此,研究人员通过设计中间体富集界面微环境,加快非电化学反应动力学,引入热力学更有利的阴极替代反应抑制目标产物在阴极加氢,实现了一系列肉桂醛衍生物的高选择性合成。

这项工作强调了伯醇电氧化偶联反应中调控电化学-非电化学步骤的重要性,为醇类分子电催化高值化利用提供了有效策略。

研究详情请见原文:

Combining anodic alcohol oxidative coupling for C–C bond formation with cathodic ammonia production

https://doi.org/10.1093/nsr/nwae134


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