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通过聚乙烯亚胺-石墨氮化碳双功能催化剂实现可见光诱导光催化-自芬顿降解对氯苯酚

Peer-Reviewed Publication

Beijing Zhongke Journal Publising Co. Ltd.

光催化剂5%Fe-4PEI-CN的制备示意图和结构表征图谱

image: 首先,通过两步煅烧法制备了石墨氮化碳材料(CN)。接着,利用静电自组装策略,使聚乙烯亚胺(PEI)与CN表面的NH2基团形成共价键。最后,Fe离子与通过共价键连接在PEI上的NH2基团进行配位。XRD图谱显示,原始CN在2θ = 12.8o和27.3o处分别有两个XRD衍射峰,对应于CN的(100)和(002)晶面。经过PEI改性后的4PEI-CN,其特征峰几乎没有变化。然而,Fe离子的引入使5% Fe-4PEI-CN的两个特征峰显著减弱,表明Fe离子的引入削弱了层状堆积结构。同时,没有发现铁化合物的相关特征峰,说明低含量的铁高度分散在CN和4PEI-CN上。在FT-IR光谱中,CN、5% Fe-CN、4PEI-CN和5% Fe-4PEI-CN都显示出C–N键、三嗪环或七嗪环的特征峰。5% Fe-CN和5% Fe-PEI-CN在1651 cm−1处的N–H弯曲振动消失,这验证了Fe离子与NH2基团之间的配位关系。 view more 

Credit: 北京中科期刊出版有限公司

太阳光耦合光催化和芬顿(Photo-Fenton)反应对有机污染物的深度降解在水净化领域具有重要意义。本文通过静电自组装和水热方法,将石墨氮化碳(CN)与聚乙烯亚胺(PEI)和铁(Fe)物种共掺杂,合成了一种新型双功能催化剂(Fe-PEI-CN)。该催化剂在光催化过程中通过生成过氧化氢(H2O2)高效降解对氯苯酚(p-ClPhOH)。基于多种表征手段,探讨了催化效率与结构之间的关系。在可见光照射下,制备的Fe-PEI-CN首先通过光催化产生H2O2,然后通过芬顿反应降解生成的p-ClPhOH,其中Fe离子活化H2O2生成羟基自由基(·OH)。由于PEI和Fe的改性,CN的光捕获和激发能力显著增强,同时光电子-空穴复合速率得到抑制,从而大大提高了光催化活性。此外,光催化反应也通过原位产生H2O2并促进Fe3+还原为Fe2+,进一步增强了芬顿反应的效率。研究结果表明,这种光芬顿反应对p-ClPhOH的降解效率极高,H2O2的最大产率达到102.6 µmol/L,是原始CN的22倍。结合光催化氧化和芬顿氧化的两步氧化工艺在降解p-ClPhOH方面表现出显著效果,显示出在难降解有机废水处理领域的广阔应用前景。该研究不仅揭示了Fe-PEI-CN的优越性能,还为探索新型光催化剂在环境治理中的应用提供了新的思路和方法。未来,进一步优化催化剂的合成工艺和反应条件,可能会进一步提升其在实际水处理过程中的应用效果,为解决水污染问题做出更大贡献。

研究详情请见原文:

Visible Light-Induced Photocatalysis–Self-Fenton Degradation of P-Clphoh over Graphitic Carbon Nitride by a Polyethylenimine Bifunctional Catalyst

https://doi.org/10.1007/s12209-024-00386-1


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